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瀏覽:- 發(fā)布日期:2025-08-07 10:22:49【大 中 小】

迄今為止,人們對(duì)古代青銅器自然腐蝕機(jī)理進(jìn)行了大量研究,并根據(jù)其微觀結(jié)構(gòu)、表面形貌和形成機(jī)理對(duì)腐蝕產(chǎn)物進(jìn)行分類和表征。以ROBBIOLA等[1-2]為代表的西方學(xué)者將青銅腐蝕分為兩類:一類器物表面光滑致密,腐蝕層主要由含Cu、Sn元素的氧化物或氫氧化物組成,原有表面拋光和使用痕跡均被完全保留。另一類器物表面粗糙,形態(tài)、外觀復(fù)雜,表面含有各類缺陷,如凹坑、蝕坑、氣泡、結(jié)殼、裂隙等,此類器物具有三層腐蝕結(jié)構(gòu),最外層為土壤成分及二價(jià)銅的化合物,中間層為紅色的Cu2O,內(nèi)層為合金基體,基體中存在Cu元素流失,Sn元素富集以及Cl元素含量相對(duì)較高等現(xiàn)象。CHASE[3]認(rèn)為這兩類腐蝕分別對(duì)應(yīng)于α相優(yōu)先腐蝕以及δ相優(yōu)先腐蝕。TAYLOR等[4]認(rèn)為在海水環(huán)境中,青銅器的選擇性腐蝕與環(huán)境中的含氧量有關(guān)。SCOTT[5]認(rèn)為:α相與δ相哪一相優(yōu)先腐蝕取決于氧的含量。SARAIVA等[6]認(rèn)為在高含氧環(huán)境中,α相優(yōu)先發(fā)生腐蝕;在低氧環(huán)境中,δ相優(yōu)先腐蝕,金屬銅重新沉積;這兩種腐蝕現(xiàn)象可能出現(xiàn)在同一物體上,這可能是由于掩埋過程中環(huán)境發(fā)生變化,或受厚腐蝕層影響;在α與δ相中,銅流失為最主要的腐蝕現(xiàn)象。 

國(guó)內(nèi)學(xué)者同樣從多方面研究了青銅器的選擇性腐蝕。廉海萍[7]發(fā)現(xiàn):α相優(yōu)先腐蝕對(duì)青銅器破壞較小,已腐蝕的青銅雖已發(fā)生成分變化,但組織中仍保留了α樹枝晶形貌;δ相優(yōu)先腐蝕對(duì)青銅器破壞較大,此類腐蝕常會(huì)伴有純銅晶粒析出;同一件青銅器在相同的埋藏環(huán)境中,由于表面結(jié)構(gòu)不同,可能會(huì)發(fā)生不同類型的腐蝕。張予南等[8-12]均認(rèn)為發(fā)生何種腐蝕取決于青銅器埋藏環(huán)境中的離子種類、含量,以及pH。王菊琳等[13-17]研究表明,青銅器在堿性環(huán)境中易發(fā)生鈍化,在中性或弱酸性(pH5.4)土壤環(huán)境中,α相比δ相更易發(fā)生腐蝕。LI等[18]認(rèn)為Sn含量和礦化腐蝕層中(α+δ)共析體的殘留量對(duì)腐蝕起關(guān)鍵作用。GAO等[19]通過SKP試驗(yàn)證明α相比(α+δ)共析體活性更強(qiáng),腐蝕應(yīng)首先發(fā)生在α相中。 

青銅器δ相優(yōu)先腐蝕區(qū)中常伴有純銅晶粒生成,DUNNE[20]發(fā)現(xiàn)純銅組織會(huì)占據(jù)鉛腐蝕后留下的空位以及鑄造形成的氣孔或縮孔。SMITH等[21-22]指出部分純銅晶粒中存在孿晶結(jié)構(gòu),該結(jié)構(gòu)取代了青銅器中的(α+δ)共析體。TYLECOTE等[23]認(rèn)為銅晶粒析出是一種脫錫現(xiàn)象。WANG等[24]認(rèn)為銅晶粒沉積需要在還原條件下進(jìn)行,當(dāng)銅離子或亞銅離子溶液飽和時(shí),金屬銅從溶液中沉積出來。EMAMI等[25]認(rèn)為銅晶粒產(chǎn)生于金屬晶界并以晶間腐蝕的形式擴(kuò)展,腐蝕過程和隨后的再沉積主要源于外層腐蝕產(chǎn)物生成時(shí)氧氣耗盡,其次是由于埋藏環(huán)境中存在氯離子和氟離子。國(guó)內(nèi)關(guān)于銅晶粒成因曾出現(xiàn)多種解釋,如鑄造時(shí)銅未完全溶解[26]、銹蝕引起的脫合金作用[27]、銅原子擴(kuò)散理論等[28-29],后期學(xué)者多認(rèn)為銅晶粒的形成與青銅器的電化學(xué)腐蝕有關(guān)[30-31]。 

CHASE等[32-33]研究發(fā)現(xiàn),大多數(shù)中國(guó)古代青銅器腐蝕由δ相開始,銅鏡類器物腐蝕卻多從α相開始。WANG等[34]發(fā)現(xiàn),古銅鏡基本內(nèi)存在以鉛皂為主的金屬皂化物,此類物質(zhì)耐蝕性極佳,會(huì)顯著延緩基體腐蝕。筆者利用金相顯微鏡、掃描電鏡能譜儀(SEM-EDS)分析山東地區(qū)青銅樣品時(shí),發(fā)現(xiàn)器物內(nèi)同樣普遍存在α相優(yōu)先腐蝕與δ相優(yōu)先腐蝕兩種情況。銅鏡類樣品中α相優(yōu)先腐蝕現(xiàn)象較為常見,此種腐蝕較為穩(wěn)定;其他類型樣品中δ相多已腐蝕,此種腐蝕對(duì)青銅器破壞較為嚴(yán)重。目前學(xué)界對(duì)于古代青銅器中為何出現(xiàn)選擇性腐蝕的解釋依舊較為模糊,為了更好地保護(hù)青銅文物,在對(duì)文物樣品充分分析研究的基礎(chǔ)上,通過電化學(xué)腐蝕原理及模擬腐蝕試驗(yàn)對(duì)青銅文物選擇性腐蝕進(jìn)行解析。 

徠卡DM4P金相偏光顯微鏡,25 mm視野直徑,透反射光觀察。物鏡倍數(shù):50 X~1 000 X。 

Phenom XL掃描電子顯微鏡,電子光學(xué)照明為CeB6燈絲,電子放大倍數(shù)100 000倍,分辨率≤15 nm。搭配美國(guó)EDAX公司Genesis 2000XMS型X射線能譜儀,能譜探測(cè)器能量分辨率<137eV。試驗(yàn)條件:真空度60 Pa,電壓15 kV及配套電流。 

普林斯頓PARSSTAT 4000A型電化學(xué)工作站,標(biāo)配+/- 48V高槽壓及+/- 4A大電流,最小電流量程40 pA,分辨率1.2 fA。配置10 μHz~10 MHz阻抗測(cè)試模塊,1 μs高速采樣。配有專業(yè)能源模塊,專業(yè)腐蝕研究模塊,標(biāo)配電偶,電化學(xué)噪聲等。 

山東地區(qū)青銅器普遍存在選擇性腐蝕,受篇幅所限,本次列舉的23件樣品是自百余件器物中篩選出的典型器,詳見表1,其中C、N、O等元素含量均已扣除。將試樣打磨拋光后觀察其剖面,試樣未侵蝕、未噴碳/金。 

表  1  樣品基本信息
Table  1.  Basic information of the samples
樣品編號(hào) 器物類型 年代 取樣位置 元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)/% 樣品來源
Cu Sn Pb S Cl
85-01393 銅鼎 商代 腹底部斷茬處 79.9 16.6 2.5 — 1.0  
92-wbh 銅爵 商代 腹上部斷茬處 58.6 31.4 6.8 — 3.2  
103-wbh 銅簋 商代 底部斷茬處 78.6 15.5 5.9 — —  
111-wbh 銅觚 商代 圈足部殘斷處 75.8 17.1 7.1 — — 濟(jì)南市劉家莊遺址出土,濟(jì)南市考古所收藏
112-wbh 銅簋 商代 殘片 74.1 21.2 4.7 — —  
122-wbh 銅爵 商代 腹底部斷茬碎片 82.5 17.5 — — —  
126-wbh 銅爵 商代 口沿下方斷茬處 69.1 16.2 13.8 — 0.9  
140-wbh 銅觚 商代 圈足殘片斷茬處 74.4 19.6 6.0 — —  
3240 青銅劍 東周 劍身殘片 77.3 22.7 — — —  
3270 乳釘紋蓋鼎 漢代 鼎蓋殘片 80.2 16.6 3.2 — —  
3308 素面銅鏡 唐代 銅鏡邊緣殘片 67.1 27.7 4.5 0.7 —  
3703 三獸銅鏡 唐代 銅鏡邊緣殘片 74.0 17.0 9.0 — — 山東省日照市莒州博物館館藏
3709 四獸四乳銘文銅鏡 漢 銅鏡邊緣殘片 69.0 25.2 5.8 — —  
3711 夔龍紋銅鏡 漢代 銅鏡邊緣殘片 67.8 27.0 5.2 — —  
0006 昭明鏡 西漢 鏡面鏡緣處水銀沁 71.0 24.9 4.1 — —  
0268 四禽紋銅鏡 東漢 鏡面部位 70.1 24.6 5.3 — — 濟(jì)南市博物館館藏
0410 雙獸紋銅鏡 唐 鏡緣外側(cè) 67.4 23.3 9.3 — —  
0127 銅敦 春秋 殘片 78.1 15.3 6.6 — — 鄒平市文物管理所收藏
M6∶14 銅鼎 春秋 殘片 73.2 21.2 5.2 — 0.4  
M6∶17 銅鼎 春秋 殘片 75.2 20.2 4.6 — — 魯故城出土,山東省考古研究院收藏
M32∶16 銅鼎 春秋 殘片 58.9 16.6 24.5 — —  
W003327 銅鼎 戰(zhàn)國(guó) 器蓋處殘片 58.4 11.1 30.5 — — 曲阜市孔子博物館館藏
M16∶6 銅鼎 戰(zhàn)國(guó) 殘片 68.4 22.3 8.7 0.6 — 青島城陽區(qū)財(cái)貝溝墓群出土

將α相優(yōu)先腐蝕,僅δ相殘留的情況稱為①型腐蝕;δ相優(yōu)先腐蝕,α相殘留的情況稱為②型腐蝕。①型腐蝕(圖1)多出現(xiàn)在樣品表層。②型腐蝕(圖2)易向器物內(nèi)部發(fā)展,有時(shí)貫通甚至布滿整個(gè)器物。發(fā)生②型腐蝕的青銅器經(jīng)常伴有橙紅色純銅晶粒生成。 

圖  1  ①型腐蝕青銅器的顯微組織
Figure  1.  Microstructure of type ① corroded bronzes
圖  2  ②型腐蝕青銅器的顯微組織
Figure  2.  Microstructure of type ② corroded bronzes

部分器物同時(shí)存在兩種腐蝕,見圖3。在樣品表層,δ相殘留,α相完全腐蝕,為①型腐蝕。在樣品內(nèi)部或①型腐蝕區(qū)下方,α相殘留,δ相完全腐蝕,腐蝕區(qū)內(nèi)有橙紅色圓形或不規(guī)則純銅晶粒生成,為②型腐蝕。 

圖  3  存在混合腐蝕青銅器的顯微組織
Figure  3.  Microstructure of mixed corrosion bronzes

樣品112-wbh中鉛含量處于正常范疇,樣品M32∶16為高鉛青銅器,樣品3240不含鉛。青銅器是否含鉛對(duì)選擇性腐蝕并無實(shí)質(zhì)性影響。因青銅腐蝕后主要表現(xiàn)為Cu元素流失及Sn元素富集,腐蝕相中銅錫含量可用于判斷青銅器的腐蝕程度。 

由圖4和表2可見,在樣品表層的①型腐蝕區(qū)中,δ相(32%Sn)基本未腐蝕,α相完全腐蝕(銅含量大幅度降低,其內(nèi)有土壤元素溶入)。因α相中Cu元素流失嚴(yán)重,其內(nèi)Sn、Pb元素相對(duì)含量均有所提升。 

圖  4  ①型腐蝕青銅器掃描電鏡背散射電子像
Figure  4.  BSE images of type ① corroded bronzes
表  2  ①型腐蝕青銅器的能譜分析結(jié)果
Table  2.  EDS analysis results of type ① corroded bronzes
樣品編號(hào) 序號(hào) 金相組織 質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%
Cu Sn Pb Si Al Ca P Fe
  1 δ 66.2 31.5 2.3 — — — — —
  2 δ 64.3 33.2 2.5 — — — — —
112-wbh 3 δ 63.0 34.9 2.1 — — — — —
  4 α(腐蝕) 41.9 40.1 13.8 1.0 0.2 0.6 0.7 1.8
  5 α(腐蝕) 34.2 44.9 15.3 1.2 0.4 1.1 0.9 2.1
  1 δ 62.0 34.5 3.5 — — — — —
  2 δ 62.9 33.5 3.6 — — — — —
  3 δ 61.9 33.6 4.5 — — — — —
M32∶16 4 α(腐蝕) 27.5 44.7 20.5 1.9 0.5 2.2 2.7 —
  5 α(腐蝕) 29.6 44.6 19.5 1.8 0.4 1.7 2.5 —
  6 α(腐蝕) 49.9 39.0 7.7 1.0 0.4 1.2 0.9 —

由圖5和表3可見,三件樣品基體中各元素含量均與理論值一致。在樣品內(nèi)部的②型腐蝕區(qū),α相(80%~85%Cu,14%~16%Sn)未腐蝕。(α+δ)共析體中因Cu元素流失嚴(yán)重,錫質(zhì)量分?jǐn)?shù)由理論值的27%升至39%~50%,Cl離子含量略微升高。因(α+δ)共析體中流失的部分Cu離子會(huì)在青銅器鑄造時(shí)形成的顯微縮松或(α+δ)共析體及鉛腐蝕流失后所遺留的空位中析出形成純銅晶粒,青銅器基體與腐蝕區(qū)整體銅錫含量相差不大,銅含量?jī)H略微降低。 

圖  5  ②型腐蝕青銅器的掃描電鏡背散射電子像
Figure  5.  BSE images of type ② corroded bronzes:(a) 112 wbh-substrate; (b) 112-wbh corrosion zone; (c) M32∶16 substrate; (d) M32∶16 corrosion zone; (e) M32∶16 substrate; (f) M32∶16 corrosion zone; (g) 3240 substrate; (h) 3240 corrosion zone
表  3  ②型腐蝕青銅器的能譜分析結(jié)果
Table  3.  EDS analysis results of type ② corroded bronzes
樣品編號(hào) 電鏡區(qū)域 序號(hào) 質(zhì)量分?jǐn)?shù)/% 電鏡區(qū)域 序號(hào) 質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%
Cu Sn Pb S Cu Sn Pb Cl S
    1 77.1 18.6 4.3 —   1 71.8 22.0 5.8 0.4 —
    2 83.2 14.8 2.0 —   2 84.0 14.2 1.8 — —
    3 83.2 16.1 0.7 —   3 83.9 14.6 1.5 — —
112-wbh 圖5(a) 4 72.0 26.6 1.4 — 圖5(b) 4 45.7 39.0 14.3 1.0 —
    5 72.0 26.5 1.5 —   5 42.9 39.9 16.1 1.1 —
    6 24.3 10.1 65.6 —   6 93.6 4.8 1.6 — —
    7 71.0 27.5 1.5 —   7 94.4 4.4 1.2 — —
  圖5(c) - 56.9 15.5 27.6 — 圖5(d) - 64.5 19.8 15.5 0.2 —
    1 79.4 14.2 6.4 —   1 81.5 14.3 4.2 — —
    2 69.9 24.5 5.6 —   2 50.1 32.3 16.6 0.9 —
    3 69.2 25.8 5.0 —   3 81.8 14.1 4.1 — —
M32∶16 圖5(e) 4 80.8 13.6 5.6 — 圖5(f) 4 44.7 36.9 18.1 0.3 —
    5 9.6 3.4 87.0 —   5 92.8 3.7 3.5 — —
    6 56.0 4.4 28.9 10.7   6 92.8 4.5 2.7 — —
    7 12.8 3.2 84.0 —   7 16.0 3.6 80.4 — —
    1 78.7 21.2 — —   1 77.0 23.0 — — —
    2 83.6 16.3 — —   2 96.1 3.9 — — —
3240 圖5(g) 3 84.4 15.5 — —   3 93.3 6.7 — — —
    4 72.2 27.8 — — 圖5(h) 4 84.3 15.7 — — —
    5 71.6 28.4 — —   5 85.4 14.6 — —  
                7 50.1 49.2 — 0.2 0.5
                8 49.9 49.7 — 0.2 0.2

圖6(a)所示為3240號(hào)樣品②型腐蝕區(qū)與未腐蝕基體交界處(左側(cè)腐蝕,右側(cè)未腐蝕),其內(nèi)存在大量鑄造時(shí)形成的顯微縮松,腐蝕區(qū)域顯微縮松部位已被銅晶粒填充,而基體部分依舊為孔洞狀,能譜結(jié)果為縮松底部基體元素含量,見表4。 

圖  6  3240試樣的掃描電鏡背散射電子像
Figure  6.  Scanning electron microscope backscattered electron images of an 3240 sample: (a) interface between the corrosion zone and substryte; (b) (α+δ) eutectoid before corrosion; (c) (α+δ) eutectoid during corrosion; (d) (α+δ) eutectoid after corrosion
表  4  3240試樣的能譜分析結(jié)果
Table  4.  EDS analysis results of 3240 sample
電鏡區(qū)域 序號(hào) 組織 Cu Sn S Cl 電鏡區(qū)域 序號(hào) 組織 Cu Sn Cl S
  1 Cu 96.2 3.8 — —   1 δ 67.8 32.2 — —
  2 孔洞 78.6 21.4 — —   2 δ 68.0 32.0 — —
  3 α 82.4 17.6 — —   3 δ 67.8 32. — —
  4 α 83.8 16.2 — — 圖6(b) 4 α 80.8 19.2 — —
圖6(a) 5 α+δ 71.7 28.3 — —   5 α 78.6 21.4 — —
  6 α+δ(腐蝕) 52.0 47.5 0.3 0.2   6 α 80.0 20.0 — —
  7 α+δ(腐蝕) 49.7 49.6 0.4 0.3              
  8 α+δ(腐蝕) 53.0 46.2 0.5 0.3              
  9 Cu 94.5 5.5 — —              
  1 δ 66.7 33.3 — —   1 δ(腐蝕) 26.1 73.3 0.2 0.4
  2 δ 67.4 32.6 — —   2 δ(腐蝕) 25.0 74.3 0.4 0.4
  3 α 74.8 25.2 — —   3 δ(腐蝕) 25.2 74.3 0.2 0.3
  4 α 72.9 26.6 0.2 0.3 圖6(d) 4 α 73.6 26.4 — —
  5 δ(腐蝕) 34.1 64.9 0.5 0.5   5 α 72.8 27.2 — —
圖6(c) 6 δ(腐蝕) 31.6 67.5 0.4 0.5   6 α 73.1 26.7 — —
  7 α 70.7 29.0 0.2 0.1              
  8 α 66.8 33.2 — —              
  9 — 49.7 49.7 0.4 0.2              
  10 — 51.4 48.1 0.2 0.3              
  11 — 60.2 38.8 0.3 0.7              

將圖6(a)中5、6、7區(qū)域放大至10 000倍,以分析(α+δ)共析體內(nèi)的腐蝕情況。圖6(b)為(α+δ)共析體腐蝕前形貌,其能譜數(shù)據(jù)顯示α相與δ相均未腐蝕,共析體中α相因過飽和固溶含錫量略高于基體中α相。圖6(c)為(α+δ)共析體腐蝕過程中形貌,共析體左下方區(qū)域腐蝕程度較輕,右上方區(qū)域腐蝕程度較重;分析兩側(cè)元素,發(fā)現(xiàn)左下方區(qū)域δ相(32%Sn)未腐蝕,α相輕微腐蝕,相界(60%Cu,38%Sn)完全腐蝕;右上方區(qū)域δ相(24%Cu,64%Sn)完全腐蝕,α相輕微腐蝕,相界(50%Cu,49%Sn)完全腐蝕。圖6(d)為(α+δ)共析體腐蝕后形貌,EDS結(jié)果表明δ相(25%Cu,74%Sn)完全腐蝕,共析體中僅α相殘留。由此可知,δ相腐蝕后,Sn元素大部分在原位沉積,Cu元素則大量流失,這是②型腐蝕青銅器基體中Cu含量減少的主要原因。因(α+δ)共析體中存在大量相界,腐蝕初期以晶間腐蝕為主,腐蝕中后期為電偶腐蝕,δ相因犧牲陽極效應(yīng)完全腐蝕,α相因陰極保護(hù)效應(yīng)而殘留。 

在①型腐蝕中α相為陽極,在②型腐蝕中δ相為陽極,青銅器選擇性腐蝕本質(zhì)上是一種電偶腐蝕。同一電偶在不同介質(zhì)中會(huì)發(fā)生逆轉(zhuǎn),如Sn、Fe構(gòu)成的腐蝕電池在水中時(shí)Sn為陰極,F(xiàn)e為陽極,在有機(jī)酸中Sn為陽極,F(xiàn)e為陰極。兩種腐蝕出現(xiàn)在同一器物上說明外部環(huán)境一致,造成金相組織電位逆轉(zhuǎn)的根本原因在于器物本身。 

金屬在土壤、海水、大氣環(huán)境中易發(fā)生吸氧腐蝕,當(dāng)青銅器表面光滑致密時(shí),氧去極化反應(yīng)在青銅表面均勻進(jìn)行,腐蝕分布在整個(gè)金屬表面,α相優(yōu)先腐蝕,大陽極小陰極,對(duì)器物破壞較小。當(dāng)青銅器表面粗糙,形態(tài)、外觀復(fù)雜,表面含有各類缺陷,如凹坑、蝕坑、氣泡、結(jié)殼、裂隙等時(shí),在表面缺陷處易發(fā)生局部腐蝕(包括小孔腐蝕、縫隙腐蝕、電偶腐蝕和晶間腐蝕),腐蝕發(fā)生時(shí)因滯流關(guān)系,氧只能以擴(kuò)散方式向表面缺陷處傳遞,氧消耗后難以得到補(bǔ)充,缺陷內(nèi)、外構(gòu)成氧濃差電池,形成了大陰極小陽極,腐蝕加劇。隨著陰、陽極分化,腐蝕繼續(xù)進(jìn)行,二次腐蝕產(chǎn)物在缺陷口形成,此時(shí)缺陷內(nèi)外組成的電池稱為閉塞電池,見圖7[35]。此類腐蝕陽極區(qū)面積很小,陰極區(qū)面積相對(duì)較大,導(dǎo)致金屬表面上絕大部分處于鈍性狀態(tài),腐蝕速率小到可以忽略不計(jì),但在金屬表面的缺陷區(qū)域,腐蝕速率很高,且會(huì)向金屬內(nèi)部發(fā)展,對(duì)器物破壞較大。 

圖  7  閉塞電池腐蝕示意
Figure  7.  Schematic diagram of the corrosion of the occlusion cell

閉塞電池內(nèi)溶液會(huì)發(fā)生很大變化,主要表現(xiàn)為pH降低和活性陰離子富集。青銅器閉塞區(qū)內(nèi)腐蝕產(chǎn)生的金屬離子水解會(huì)生成大量H+,造成閉塞區(qū)內(nèi)介質(zhì)pH下降,成為酸性很強(qiáng)的溶液;為了維持閉塞區(qū)內(nèi)溶液的電中性,閉塞區(qū)外部溶液中陰離子會(huì)向閉塞區(qū)內(nèi)遷移,當(dāng)外部溶液中陰離子為Cl-或時(shí),Cl-、會(huì)擴(kuò)散至閉塞區(qū)內(nèi)部,形成強(qiáng)酸環(huán)境[35-36],若青銅器表面或內(nèi)部存在金屬皂化物,金屬離子水解后產(chǎn)生的氫離子會(huì)優(yōu)先將皂化物還原為有機(jī)酸,則僅會(huì)形成新弱酸環(huán)境。在強(qiáng)酸性的閉塞區(qū)內(nèi),錫的腐蝕產(chǎn)物SnO2不溶于酸,而銅離子在酸性環(huán)境中可溶,這應(yīng)是造成②型腐蝕合金基體中Cu元素流失,Sn元素富集且Cl(或S)元素含量相對(duì)較高等現(xiàn)象出現(xiàn)的根本原因。 

為驗(yàn)證青銅在中性及強(qiáng)酸性介質(zhì)中的腐蝕情況,設(shè)計(jì)模擬腐蝕試驗(yàn)。將純銅與純錫混合后于熔金爐內(nèi)熔化,澆筑為青銅餅。將青銅餅切割成尺寸規(guī)格相似的青銅條,分別用于充當(dāng)電化學(xué)工作站的正負(fù)極。將電化學(xué)工作站的工作電極(WE)與第二參比電極(RE)并聯(lián)接負(fù)極,輔助電極(CE)與第一參比電極(RE)并聯(lián)后接正極,接地線懸空不接。因電化學(xué)工作站的正負(fù)極均為相同的青銅條,正負(fù)極間電壓為零。此時(shí)使用電化學(xué)工作站腐蝕技術(shù)模塊中的恒電位模式,在正負(fù)極之間添加恒電壓(0.5 V),并將青銅樣塊接入電解質(zhì)中。 

青銅樣塊(1號(hào))的錫質(zhì)量分?jǐn)?shù)約為17.5%,將正負(fù)極放入5%(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同)氯化鈉水溶液中,1.5 h后將青銅條取出,切割包埋并拋光,充當(dāng)陽極的青銅條內(nèi)部金相組織見圖8。可以看到,在中性環(huán)境中,α相電位較低,優(yōu)先腐蝕。保持電化學(xué)工作站設(shè)置不變,正負(fù)極更換為新的青銅條。為驗(yàn)證青銅器選擇性腐蝕是否與Cl-或有關(guān),選用了不含硫、氯的稀硝酸溶液作為強(qiáng)酸電解質(zhì)。將正負(fù)極放入15%~20%稀硝酸電解質(zhì)中,1.5 h后將青銅條取出,切割包埋并拋光,充當(dāng)陽極的青銅條內(nèi)部金相組織見圖9??梢钥吹剑趶?qiáng)酸環(huán)境中,δ相電位較低,優(yōu)先腐蝕。 

圖  8  中性電解質(zhì)中1號(hào)青銅陽極的微觀形貌
Figure  8.  Micro morphology of No.1 bronze anode in neutral electrolyte
圖  9  強(qiáng)酸性電解質(zhì)中1號(hào)青銅陽極的微觀形貌
Figure  9.  Micro morphology of No.1bronze anode in strongly acidic electrolyte

2號(hào)樣塊在15%~20%稀硝酸電解質(zhì)中腐蝕后的微觀形貌見圖10,因其δ相相對(duì)面積較小,陽極樣塊腐蝕程度明顯大于1號(hào)樣塊,腐蝕遺留的空位中有一定量的二氧化錫殘留。比較奇特的是充當(dāng)陰極的樣塊中也有少量δ相受到腐蝕(應(yīng)為銅片放入強(qiáng)酸電解質(zhì)中,未通電時(shí)造成的腐蝕),腐蝕遺留的空位被還原出的純銅晶粒填滿,該現(xiàn)象說明在強(qiáng)酸環(huán)境中腐蝕電池陰極會(huì)將溶液中的銅離子還原為純銅,純銅組織易在腐蝕遺留的空位中沉積。 

圖  10  強(qiáng)酸性電解質(zhì)中2號(hào)青銅試樣的微觀形貌
Figure  10.  Micro morphology of No.2 bronze in strongly acidic electrolyte: (a) as cathode; (b) as anode

青銅器內(nèi)腐蝕現(xiàn)象可通過Eh-pH圖推導(dǎo)。依據(jù)CHASE等[37]繪制的Cu、Sn及其金屬化合物Eh-pH圖(圖11),在低電位的還原環(huán)境中,Cu與Cu3Sn較為穩(wěn)定;在高電位的氧化環(huán)境中,SnO2較為穩(wěn)定,依據(jù)酸堿度不同,銅的穩(wěn)定狀態(tài)有Cu2+、CH2O5Cu、CuO、CuO2等。對(duì)于發(fā)生②型腐蝕的青銅器,閉塞區(qū)內(nèi)pH呈酸性,α相因陰極保護(hù)作用電位降低,落在Cu(s)+Cu3Sn(s)穩(wěn)定區(qū),生成純銅晶粒;δ相因陽極保護(hù)作用電位升高,落在Cu2++SnO2(s)穩(wěn)定區(qū),δ相中銅轉(zhuǎn)變?yōu)镃u2+進(jìn)入溶液,錫以SnO2形式原位沉積。 

圖  11  25 ℃下Cu-Sn-CO2-H2O體系的Eh-pH圖
Figure  11.  Eh-pH diagram for the Cu-Sn-CO2-H2 O system at 25 ℃

青銅器內(nèi)各組織電位高低也可依據(jù)其在不同介質(zhì)中的耐蝕性來判斷,在閉塞區(qū)內(nèi)α相耐蝕性高于δ相。發(fā)生②型腐蝕的青銅器中,當(dāng)α相與δ相腐蝕殆盡時(shí),腐蝕區(qū)存在大量純銅晶粒殘留,說明閉塞區(qū)中組織耐蝕性由大到小依次為Cu晶粒、α相、δ相。在閉塞區(qū)內(nèi),δ相為陽極,發(fā)生氧化反應(yīng),銅溶解進(jìn)入溶液;α相為陰極,發(fā)生還原反應(yīng),將溶液中的陽離子還原為單質(zhì),當(dāng)陰極附近銅離子富集時(shí),銅離子被還原為單質(zhì)銅。單質(zhì)銅出現(xiàn)后,因電位較正,α-δ腐蝕電池會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)镃u-δ腐蝕電池,新的單質(zhì)銅會(huì)在純銅晶粒表面生成,使純銅晶粒長(zhǎng)大(不排除腐蝕最初階段α相中錫元素優(yōu)先析出,在局部形成純銅結(jié)構(gòu)的可能性)。隨著δ相腐蝕殆盡腐蝕電池轉(zhuǎn)變?yōu)镃u-α腐蝕電池,α相開始腐蝕,這就是出現(xiàn)②型腐蝕的青銅器中,腐蝕區(qū)有大面積純銅晶粒殘留的主要原因。 

85-01393號(hào)樣品侵蝕后,銅晶粒中出現(xiàn)了明暗相間的孿晶結(jié)構(gòu)(圖略),孿晶僅在純銅晶粒中出現(xiàn),α相中無孿晶,可知該結(jié)構(gòu)并非退火孿晶。近代工業(yè)中,精煉銅可以通過電化學(xué)方法實(shí)現(xiàn),該方法將含有雜質(zhì)的銅澆鑄成陽極板,用純銅薄片作為陰極片,相間裝入電解槽中,用硫酸銅和硫酸水溶液作為電解液。在直流電作用下,陽極上的銅和電位較負(fù)的賤金屬溶解進(jìn)入溶液,貴金屬和不溶金屬成為陽極泥沉于電解槽底,溶液中的銅在陰極上優(yōu)先析出,而其他電位較負(fù)的賤金屬留于電解液中。②型腐蝕青銅器中閉塞區(qū)溶液同樣為酸性,在不需要外加電流的情況下,電子會(huì)因電位差自發(fā)地由δ相流向陰極區(qū),因此青銅器中純銅晶粒的生成可以看作是一個(gè)天然的銅電解精煉過程。已知脈沖電沉積法可使電解析出的純銅中出現(xiàn)孿晶結(jié)構(gòu)[38],②型腐蝕青銅器內(nèi)部,離子擴(kuò)散速度緩慢,陽極與陰極之間電位差因濃差極化而時(shí)大時(shí)小,從而使腐蝕電池內(nèi)電流時(shí)斷時(shí)續(xù),這為銅孿晶的形成創(chuàng)造了條件。 

古代青銅器內(nèi)存在α相優(yōu)先腐蝕與δ相優(yōu)先腐蝕兩種情況。在一般的土壤、海水、大氣等中性環(huán)境中,青銅器內(nèi)α相電位較低,易發(fā)生α相優(yōu)先腐蝕。但當(dāng)其表面較為粗糙或外觀復(fù)雜,含有各類缺陷時(shí),在缺陷處易發(fā)生局部腐蝕,局部腐蝕使青銅內(nèi)部形成閉塞區(qū)。閉塞區(qū)內(nèi)金屬離子水解使溶液酸化,pH降低造成金相組織電位逆轉(zhuǎn),此類青銅器中δ相優(yōu)先腐蝕。為了維持閉塞區(qū)內(nèi)溶液電中性,閉塞區(qū)外部溶液中陰離子向閉塞區(qū)內(nèi)遷移,造成閉塞區(qū)內(nèi)如硫、氯等腐蝕離子含量升高,此類腐蝕對(duì)青銅器結(jié)構(gòu)破壞較大。 

若器物表面較為光滑,表層α相優(yōu)先腐蝕也有可能使金屬局部產(chǎn)生缺陷或降低銹層中氧含量,進(jìn)而誘發(fā)δ相優(yōu)先腐蝕,此時(shí)兩種腐蝕會(huì)出現(xiàn)在同一器物上,α相優(yōu)先腐蝕在外,δ相優(yōu)先腐蝕在內(nèi)。在酸堿性不強(qiáng)的埋藏環(huán)境中,青銅器內(nèi)產(chǎn)生何種腐蝕取決于器物內(nèi)是否可以形成強(qiáng)酸環(huán)境。絕大多數(shù)青銅器表面較為粗糙,易形成強(qiáng)酸性閉塞環(huán)境,腐蝕多由δ相開始。古銅鏡表面通常較為光滑,不易形成閉塞區(qū),且銅鏡內(nèi)部或表面存在金屬皂化物時(shí),會(huì)在一定程度上避免酸性環(huán)境的形成,故銅鏡內(nèi)腐蝕多由α相開始。青銅器耐蝕程度取決于其內(nèi)部腐蝕類型以及δ相與α相面積比。 

在閉塞區(qū)內(nèi),青銅器不同組織間存在電位差,陽極發(fā)生氧化反應(yīng)產(chǎn)生銅離子,陰極發(fā)生還原反應(yīng)生成純銅晶粒,因電解質(zhì)溶液中離子擴(kuò)散速度緩慢,腐蝕電池內(nèi)部電流因濃差極化而時(shí)斷時(shí)續(xù),生成純銅晶粒中有時(shí)會(huì)出現(xiàn)孿晶結(jié)構(gòu)。 

青銅器中腐蝕類型不同時(shí)應(yīng)選用不同保護(hù)方法,內(nèi)部?jī)Hα相優(yōu)先腐蝕的器物狀態(tài)較為穩(wěn)定,不宜過度處理;內(nèi)部存在δ相優(yōu)先腐蝕區(qū)的青銅器必須使用倍半碳酸鈉等堿性溶液浸泡,以中和閉塞區(qū)內(nèi)酸性電解質(zhì),并置換腐蝕離子。 




文章來源——材料與測(cè)試網(wǎng)

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    【本文標(biāo)簽】:高錫青銅器 電化學(xué)腐蝕 純銅晶粒 金相分析 掃描電鏡 腐蝕檢測(cè)
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